1、核材料辐照效应主讲:黄群英FDS 团队中国科学技术大学 核科学技术学院 中国科学院等离子体物理研究所 E-mail: 第四章裂变堆结构与材料堆芯 堆内构件 控制棒 反射层 压力容器压水堆结构图裂变堆原理图聚变堆结构与材料严酷 服役环境 核燃料 结构材料 堆内构件材料 压力容器材料 回路材料 蒸汽发生器材料 控制材料与冷却剂材料 慢化材料和反射材料 屏蔽材料与安全壳材料核材料性能要求常规性能 物理性能 力学性能 化学性能 工艺性能 经济性能 核性能中子吸收与慢化性能 中子活化性能 辐照性能辐照效应中子等辐射粒子会撞击材料原子产生缺陷,其核反应会产 生嬗变元素,这些晶格缺陷和嬗变元素所引起的材料宏
2、观 性能变化称之为辐照效应,其性能下降,称为辐照损伤。 电离(过渡效应)电离效应对金属性能影响不大 嬗变(永久效应)材料被撞原子发生核反应。 离位(可逆效应)原子将脱离点阵节点而留下空位,离位原子而不能跳回原位时, 停留在品格间隙之中形成间隙原子。间隙原子和留下的空位合称 为Frenkel对缺陷,这种损伤类型成为离位。原子堆积图晶胞晶格晶体材料结构晶体材料的辐照损伤单晶在辐照下的缺陷形成过程(MD模拟)第一节 辐照原理 第二节材料辐照损伤内 容1 碰撞与离位 碰撞与能量传递 离位阈能和入射粒子阈能2 级联与损伤函数3 离位损伤剂量 离位原子数 计算机模拟4 微观结构 离位峰与热峰 沟道效应和聚
3、焦碰撞 Seeger对离位峰的修正第一节 辐照原理碰撞与能量传递先不考虑晶体效应和原子间的作用势,仅从经 典力学计算。设质量为M1和能量为E0的中子 与质量为M2的靶原子发生碰撞。正碰根据弹性碰撞中能量和动量的守恒方程,可 求出中子传给靶原子的最大能量(二体迎头 正碰撞时) 为(:中子能量损失系数)随机碰撞 将直角坐标换成质心系(二体质心同速运动)坐标参数后,代入能量、动量守 恒方程,即可解出随机碰撞时的能量传递为(:质心散射角)靶核质量M2愈小,愈大,即传递给靶原子的能量就越多; 靶核质量M2愈大,愈小,即传递给靶原子的能量就愈少。离位阈能和入射粒子阈能 离位阈能(Ed) 离位阈能是被撞原子
4、离开其平衡位置所需的最低临界能量。 除贵金属外,常用金属的离位阈能约为25eV 。如果T Ed ,则被撞原子有可能克服周围原子的阻碍作用,离开自己所处的 点阵平衡位,留下一个空位,并有可能在离空位一定距离(与晶 体方向有关)的原子间隙处停留下来,成为间隙原子,并与原空 位共同形成Frenkel对缺陷。 入射粒子阈能入射粒子阈能指使晶格原子离位的入射粒子所具有的最低能量。级联与损伤函数级联碰撞 (Cascade Process) 最初被撞离位原子(PKA)的能量远大于离位阈能,可连续地和点阵中其他原 子发生碰撞,构成二次、三次以至更多次生离位原子,称为级联碰撞。 损伤函数(E)一个PKA 最终撞
5、出的离位原子数目(Frenkel对缺陷数),称为损伤函数。 金兴-皮斯(Kinchin-Pease, K-P)模型 应用最广的模型,从撞出能量与撞出概率的关系中建立的。K-P模型有如下许多简化假定:(1) 所有串级碰撞都是同类原子刚性球的二体碰撞;(2) 只计两原子间的作用势,不考虑晶格影响;(3) PKA撞出晶格原子的离位概率Pd(T)与被击原子接受的能量T的关系用单值 阈能的阶跃函数表示;(4) PKA能量大于电子激发能量Ec(Ei)时,主要产生非弹性碰撞的电子激发;PKA能量小于电子激发能量Ec(Ei)时,主要产生弹性碰撞的离位效应。金兴-皮斯模型的损伤函数结果将PKA的能量E分区域来解
6、此积分式,可得如下损伤函数结果v ( E ) = 0v ( E ) = 1v ( E ) = E 2Edv ( E ) = Ei2Ed0 E Ed E 2Ed2Ed E EiEd几种材料在中子辐照下的值(对不同能量的PKA所求出的(E)的平均值)离位损伤剂量(Dose)离位原子数(Nd)、原子位移概率(Displacement Per Atom, DPA) 单位体积材料被中子辐照后产生的离位原子总数为Nd= t n0 d DPA = Nd / n0中子通量密度 辐照时间 材料单位体积原子数靶核散射截面 损伤函数 离位损伤的计算机模拟模拟和定量计算材料中的级联碰撞和离位原子在材料中的分布形态。右
7、图为约500个原子的铜单晶点 阵原子的受撞模拟:图a:级联碰撞过程 图b:缺陷(离位原子和空位)的分布注意,本章中离位损伤的计算均未考虑缺陷的回复(如间隙原子与邻近空位的复合)离位峰和热峰 离位峰Brinkman提出描绘级联碰撞结束时的Frenkel缺 陷分布模型:PKA的高密度碰撞会驱使沿途碰撞 链上的原子向外运动,因此在级联碰撞区域中心 附近的缺陷主要是空位,而间隙原子则分布在中 心空位区的周边外围。这种空位和间隙原子相互 分离的现象称为离位峰。 热峰热峰与离位峰相伴而生,即局部微区温度急升骤 降的现象:在间隙原子密集处就会使该区能量偏 高,导致该微区的温度骤然升到很高温度、甚至 达到熔点
8、,但因它的体积很小,很快又被周围未 受扰动的原子冷却下来,从而形成热峰。因间隙原子分布的随机性。相应而生的热峰温度 高低也不同,其特点是:热峰温度越高,存在的 时间和热峰区域就越短和越小热峰周围的温度变化Brinkman离位峰沟道效应与聚焦碰撞 沟道效应离位原子沿材料中点阵密排晶向围成的间隙腔入 射时,碰撞距离比较长的现象。沟道效应易出现在级联碰撞的高能阶段。 特点是不产生大量点缺陷。 聚焦碰撞指级联碰撞时每级离位原子的散射角逐级减小,并按某一晶向以准直线方式传递能量和输 送原子的碰撞过程。聚焦碰撞易发生在级联碰撞的低能阶段。(1)能量损失大,缺陷生成少。(2)PKA能量沿聚焦轴可传输到较远的
9、地方, 并使空位和间隙原子相隔较远,二者复合 消失概率最小(3)在密排原子列上产生动力挤塞子。面心立方晶体中的沟道聚焦碰撞序列Seeger对离位峰的修正Seeger离位峰Seeger结合晶体中的沟道与聚焦效应,对 Binkman的离位蜂模型作了修正。Seeger离位蜂明显不同于Binkman离位蜂(1)聚焦碰撞序列和的动力挤塞子 。(2)间隙原子环的分布与Binkman离位蜂情况 相同,也是在外层,但远离内层空位芯环(动力挤塞子能远距离传送原子)。(3)串级碰撞的终端出现了部分原子被运走的 原子稀疏区,称此为贫原子区。(聚焦置换碰撞不能传送空位只能输送 间隙原子)Seeger离位峰空位 间隙原
10、子中子路径 -PKA路径1 点缺陷的演化2 辐照缺陷及回复3 辐照产生氦泡4 辐照损伤第二节 材料辐照损伤辐照点缺陷的演化辐照产生的点缺陷,与淬火和塑性变形等其他方式产生的点缺陷在本质上是 相同的,都是热力学的非平衡态。 点缺陷的扩散、聚集和湮没辐照产生点缺陷过程非常短(10-11s),大量空位和等量的间隙原子,因此 晶体内能突然升高,点阵混乱度也迅速增加。为趋向平衡,过饱和点缺陷 将通过扩散迁移,聚集成稳定的缺陷团或流入闾间而消失。 位错对点缺陷的择优吸收位错通过应力场与点缺陷的应力场交互作用,吸引点缺陷向位错聚集,位错 对间隙原子的引力较强,或称之为俘获半径大。因此空位浓度比间隙原子高,过
11、剩空位聚集形成三维空洞,引起体积肿胀。 过剩点缺陷的演化过剩空位成双空位。 过剩间隙原子成哑铃型间隙原子。体心立方晶体中的哑铃型间隙原子辐照缺陷高压电镜辐照下的位错环(中国低活化马氏体CLAM钢)0.1 dpa辐照产生的贫原子区、微空洞、层错四面体和位错环等称为辐照缺陷。它们 是过饱和辐照点缺陷的聚集演化产物,本质上也是晶体缺陷。位错环(Dislocation Loop)过饱和点缺陷,通过聚集、崩塌产生层错,然后位错反应使层错消失,演 化成全位错环。0.6 dpa辐照缺陷高压电镜辐照下(014dpa)的空洞(中国低活化马氏体CLAM钢)0dpa1.4dpa3.5dpa10dpa11.5dpa1
12、2.5dpa空洞(Void)辐照产生过饱和的空位沿三维方向聚集在一起形成的聚合体成为空洞。14dpa辐照缺陷的回复辐照缺陷在本质上也是晶体缺陷,可以通过高温退火等热处理来消除,从而 使材料的性能得到恢复。回复过程有五个阶段(退火温度不同) 一间隙模型在辐照损伤研究领域,但“一间隙模型”已经得到了绝大多数研究者的承认。第I阶段:填隙原子迁移与空位结合, 点缺陷的湮没引起缺陷浓度的迅速减少。第II阶段:残留的填隙原子相互聚集, 形成填隙原子团。第III阶段:空位开始迁移并与填隙原 子团结和,从而使填隙原子团消失。第IV阶段:空位相互聚集形成空位团。 第V阶段:空位团分解成单个空位,分解出来的空位继
13、续和填隙原子团结结 和,使晶体中缺陷数量继续减少。面心立方金属经过(1)电子辐照 (2)中子辐照(3)范性形变(4)淬火之后电阻率 和临界切应力0的恢复曲线示意图欧洲低活化钢Optimax-A在辐照后位错环的退火回复(600/2小时)abcd退火 前50nm退 火后位错环的回复50nmfheg4.6dpa/280appm He6.3dpa/430appm He8.96dpa/720appm He 10.5dpa/910appm He氦泡(Helium Bubble)辐照嬗变反应产生的氦在晶体材料中溶解度极小,容易在晶界、位错处析 出,形成氦泡。高压电镜 和氦双束 辐照下的 氦泡(欧 洲低活化
14、马氏体钢 EUROFER)4.6dpa/280appm He6.3dpa/430appm He8.96dpa/720appm He 10.5dpa/910appm Hefh退 火 后20nmeg氦泡的退火长大欧洲低活化钢Optimax-A在辐照后氦泡的退火长大(600/2小时)abcd退 火 前20nm辐照损伤辐照肿胀(Swelling)辐照产生空位浓度达到一定过饱和之后,聚集在一起,形成三维晶 体缺陷空洞,宏观上出现材料密度降低,体积膨胀。HT9 no swellingStainless steel - swelling辐照损伤辐照硬化(Irradiation Induced Hardeni
15、ng)辐照产生的缺陷团会阻碍位错的运动形成硬化,性能上表现为辐 照后强度升高,尤其是屈服强度增加更快。辐照损伤辐照脆化(Irradiation Induced Embrittlement)随着温度下降,材料会在某一特定温度附近发生由韧性断裂向脆 性断裂的突然变化,这个转变温度通常称为韧脆转变温度 DBTT,辐照后将向高温方向移动。 氦效应 - 氦脆中子辐照的嬗变反应会产生氦,氦在晶体材料中的溶解度极小,很 容易在晶界、位错出析出,形成氦泡,因此会引起材料的DBTT上 升等脆性现象,称为氦脆。RAFM钢在JMTR堆内辐照后的冲击吸收功曲线辐照损伤 氦效应 - 氦硬化氦泡对位错的钉扎作用增加了位错
16、移动的阻力,使得材料的强度上 升而产生氦硬化。(dpa)1/2Optimax-A和F82H钢在SINQ辐照后退火后的氦硬化(实线)01234050100150200F82H Optimax-Aas-irradiated600 C - annealedOHV(kg/mm2)0.05辐照损伤中国低活化马氏体CLAM钢的辐照损伤中子辐照损伤剂量:0.02 dpa;辐照温度:250;Temperature(C)CLAM(HEAT 0603A)的屈服和抗拉强度极限辐照硬化:强度上升:10MPa;延伸率下降: 4%.CLAM (HEAT 0603A)的冲击吸收功随温度的变化辐照脆化:DBTT 上升:5050100150200250300350500550Unirradiated600650800UTS750700Irradiated UnirradiatedIrradiatedYSUTS, YS (MPa)较好的抗辐照硬化和脆化性能(与同等辐照条件的其他RAFM钢相比)FDS 团队http: / E-mail: 下一章 辐照实验谢谢大家!