1、第十五届全国核电子学与核探测技术学术年会第十五届全国核电子学与核探测技术学术年会直接法测氡仪的研制直接法测氡仪的研制汲长松、张树衡汲长松、张树衡中核（北京）核仪器厂中核（北京）核仪器厂2022-12-71 2022-12-72直接法测氡仪的研制直接法测氡仪的研制本工作介绍研制成功的本工作介绍研制成功的无须刻度无须刻度、通过测量参数通过测量参数、应用托马斯公式应用托马斯公式直接获得受测气体样品中氡浓度的测量仪器系列直接获得受测气体样品中氡浓度的测量仪器系列。氡浓度测量特点氡浓度测量特点级联衰变特性级联衰变特性惰性元素惰性元素放射性气体放射性气体 2022-12-732022-12-74实用目的的
2、氡浓度测量实验方法进化实用目的的氡浓度测量实验方法进化 1 测量对象测量对象 氡子体测量氡子体测量子体浓度、子体潜能浓度测定子体浓度、子体潜能浓度测定 氡浓度测量氡浓度测量氡氡222、氡、氡220测量测量 氡与氡子体平衡系数测量氡与氡子体平衡系数测量2监测目的进展与变化监测目的进展与变化 铀镭矿普查勘探铀镭矿普查勘探【5060年代年代】铀镭矿开采现场涉氡辐射防护监测铀镭矿开采现场涉氡辐射防护监测 【60 80年代年代】典型灵敏度典型灵敏度103Bq/m3 人类环境人类环境(住房与室外环境住房与室外环境)放射性监测放射性监测 【80 年代年代 至今至今】典型灵敏度典型灵敏度400Bq/m3（室内
3、）室内）典型灵敏度典型灵敏度10 Bq/m3（室外）室外）3 现今氡浓度测量方法与仪器研制现今氡浓度测量方法与仪器研制主要任务的限定主要任务的限定 放射性事故与高危场合放射性事故与高危场合 职业放射性工作场合职业放射性工作场合 环境放射性监测典型灵敏度环境放射性监测典型灵敏度 【110Bq/m3】量级氡浓度监测量级氡浓度监测 （海、湖边（海、湖边陆地）陆地）氡浓度的相对测定九种主要方法氡浓度的相对测定九种主要方法电离电流法电离电流法【电离室法电离室法、静电计法静电计法】闪烁室闪烁室【卢卡斯卢卡斯Lucas室室】法法静电场法静电场法活性炭吸附法活性炭吸附法双滤膜相对法双滤膜相对法气球法气球法径迹
4、蚀刻法径迹蚀刻法卡法及改进的卡法及改进的卡法卡法 能谱法能谱法2022-12-772022-12-78氡浓度的相对测定方法的共同特点氡浓度的相对测定方法的共同特点 在应用于氡浓度测定之前必须对所用仪器、装置或设备，用已在应用于氡浓度测定之前必须对所用仪器、装置或设备，用已知浓度的标准氡进行刻度（或标定）获得测量示值与氡浓度间的转知浓度的标准氡进行刻度（或标定）获得测量示值与氡浓度间的转换系数，俗称换系数，俗称k值值测量结果与约定标准值进行比较的相对测量方法测量结果与约定标准值进行比较的相对测量方法2022-12-79绝对法（直接法）氡浓度测量方法与仪器绝对法（直接法）氡浓度测量方法与仪器 该类
5、仪器经二十几年的不断发展该类仪器经二十几年的不断发展,已经形成系列商品已经形成系列商品仪器被市场接受。仪器被市场接受。2022-12-7101 直接测氡浓度方法的产生背景直接测氡浓度方法的产生背景 双滤膜测氡法是在双滤膜测氡法是在1960年前后提出年前后提出 由于缺少可以根据出口滤膜的由于缺少可以根据出口滤膜的 计数准确计算被测气体中氡浓度的计数准确计算被测气体中氡浓度的方程式，较长时间被用作测氡浓度的相对方法。方程式，较长时间被用作测氡浓度的相对方法。1969年托马斯（年托马斯（Thomas）推导出了托马斯双滤膜绝对测氡公式）推导出了托马斯双滤膜绝对测氡公式经实验验证成立。经实验验证成立。双
6、滤膜测氡法成为氡浓度的绝对测量方法。双滤膜测氡法成为氡浓度的绝对测量方法。该方法的测量结果不受氡与其子体放射性平衡程度的影响该方法的测量结果不受氡与其子体放射性平衡程度的影响及无须刻度及无须刻度2 双滤膜直接测氡浓度原理双滤膜直接测氡浓度原理2022-12-711 2.1子体过滤与子体过滤与RaA子体的产生子体的产生2022-12-712 样气穿过入口滤膜样气穿过入口滤膜A A，样气中的氡钍射气子体基本上被入口滤膜滤净。，样气中的氡钍射气子体基本上被入口滤膜滤净。从该时刻开始，氡以从该时刻开始，氡以T T1/21/23.82d3.82d的半衰期衰变而产生的半衰期衰变而产生RaARaA子体。子体
7、。由于样气通过衰变室的渡越时间远小于由于样气通过衰变室的渡越时间远小于RaARaA子体的半衰期（子体的半衰期（3.05min3.05min）。）。因此可以认为，在样气由入口滤膜因此可以认为，在样气由入口滤膜A A至出口滤膜至出口滤膜C C之间的渡越过程中，之间的渡越过程中，由由RaARaA衰变出的衰变出的RaBRaB子体原子数极少，忽略不计。子体原子数极少，忽略不计。即，即，在样气渡越中，只考虑由氡衰变出的在样气渡越中，只考虑由氡衰变出的RaARaA子体核子体核。对对RaBRaB子体的忽略进入测量误差子体的忽略进入测量误差2.2渡越过程中氡浓度的变化渡越过程中氡浓度的变化样气通过入口滤膜的渡越
8、过程中，氡浓度随时间是变化的。样气通过入口滤膜的渡越过程中，氡浓度随时间是变化的。估算表明在渡越时间为估算表明在渡越时间为1/3min1/3min量级时，氡的浓度减小仅为十万分之四。量级时，氡的浓度减小仅为十万分之四。即，从进入衰变室至穿过出口滤膜的时间间隔内，即，从进入衰变室至穿过出口滤膜的时间间隔内，完全有理由认为在采样过程中，衰变室内氡的浓度完全有理由认为在采样过程中，衰变室内氡的浓度是不变的。是不变的。2022-12-7132.3出口滤膜对出口滤膜对RaA子体的收集子体的收集 样气在透过入口滤膜之后，样气在透过入口滤膜之后，在渡越过程中产生的在渡越过程中产生的RaARaA子体，子体，以
9、气溶胶的形式存在。以气溶胶的形式存在。到达出口滤膜时被收集于出口滤膜上。到达出口滤膜时被收集于出口滤膜上。2022-12-7142.4对出口滤膜上对出口滤膜上发射体的探测发射体的探测 在在“滤膜测量位滤膜测量位”上测出上测出“C C”的的 计数计数X X。据。据X X，由，由托马斯公式直接依据仪器的结构与运行各参数值得到被托马斯公式直接依据仪器的结构与运行各参数值得到被测样气的氡含量。测样气的氡含量。2022-12-7153托马斯氡浓度直接测定公式托马斯氡浓度直接测定公式 托马斯氡浓度直接测定公式实验的托马斯氡浓度直接测定公式实验的低速采样、直管式衰变室、测氡灵低速采样、直管式衰变室、测氡灵敏
10、度较低等敏度较低等特点，当将其扩展到需要较高灵敏度的环境氡浓度（特点，当将其扩展到需要较高灵敏度的环境氡浓度（10Bq/m10Bq/m3 3量级）测定时，部分原被忽略的参数的影响已不可忽略。观察到明显的负量级）测定时，部分原被忽略的参数的影响已不可忽略。观察到明显的负值系统偏差。需加以修正。值系统偏差。需加以修正。C CRnRn氡浓度；氡浓度；X X 粒子的计数；粒子的计数；E E（4 4）探测效率；）探测效率；V V衰变室的容积衰变室的容积L L；Z Z衰变修正因数；衰变修正因数；F Ff f扩散修正因子；扩散修正因子；过滤效率；过滤效率；自吸收；自吸收；SS能谱修正系数；能谱修正系数；探头
11、几何修正因数；探头几何修正因数；GG重力沉降损失修正系数。重力沉降损失修正系数。2022-12-7163 3托马斯氡浓度直接测定公式参数托马斯氡浓度直接测定公式参数2022-12-7173.1探测效率探测效率EE为探头对采样滤膜源的探测效率，习惯上称作为探头对采样滤膜源的探测效率，习惯上称作4 探测效率。探测效率。3.2衰变修正因数衰变修正因数Z 样气穿过入口滤膜样气穿过入口滤膜A进入衰变室进入衰变室B后，至结束对出口滤膜上后，至结束对出口滤膜上粒子发射的测量过程中，粒子发射的测量过程中，存在存在4个动态过程：个动态过程：1氡不断地衰变出氡不断地衰变出RaA子体等；子体等；2出口滤膜出口滤膜C
12、不断收集不断收集RaA子体，并在滤膜上衰变成子体，并在滤膜上衰变成RaB、RaC子体等；子体等；3停止采样后，停止采样后，RaA子体向子体向C上的沉积过程终止，但在上的沉积过程终止，但在C上的上的RaA等子体以等子体以RaA为母体的级为母体的级联衰变继续进行；联衰变继续进行；4测量测量计数过程中，级联衰变继续进行。计数过程中，级联衰变继续进行。衰变修正因数衰变修正因数Z是考虑上述四个动态过程，以氡浓度为准进行修正的因数。托马斯据级联是考虑上述四个动态过程，以氡浓度为准进行修正的因数。托马斯据级联衰变方程组计算得出了变修正因数衰变方程组计算得出了变修正因数Z值。值。3.33.3扩散修正因子扩散修
13、正因子F Ff f2022-12-718 样气由入口滤膜样气由入口滤膜A向出口滤膜向出口滤膜C的渡越过程中产生的的渡越过程中产生的RaA子体，由于布朗运动而导致向子体，由于布朗运动而导致向衰变室衰变室B的室壁的沉积的室壁的沉积扩散损失。扩散损失。Ff是考虑是考虑RaA子体这一扩散损失的修正因子。子体这一扩散损失的修正因子。托马斯给出了通过一根圆形截面管而不沉积的粒子份额的精确公式，并计算了以托马斯给出了通过一根圆形截面管而不沉积的粒子份额的精确公式，并计算了以 DL/q为变量的为变量的Ff（）函数值）函数值。=3.1416D扩散常数，对扩散常数，对RaA原子取原子取D0.085cm2/sL衰变
14、室长度，衰变室长度，cmq采样流速，采样流速，cm3/s。文献中以列表的形式给出部分文献中以列表的形式给出部分Ff（）3.43.4过滤效率过滤效率托马斯公式中实际上取过滤效率托马斯公式中实际上取过滤效率 1，改进后的托马斯公式中采用实际测定的过滤效，改进后的托马斯公式中采用实际测定的过滤效率值。率值。*原托马斯公式原托马斯公式2022-12-7192022-12-7203.53.5自吸收因子自吸收因子2022-12-721理论与实验证实，含氡样气采样后的滤膜，作为理论与实验证实，含氡样气采样后的滤膜，作为粒子放射源，粒子放射源，其对其对粒子的自吸收效应是不能被忽略的。粒子的自吸收效应是不能被忽
15、略的。采用采用双层滤膜法双层滤膜法对滤膜的对滤膜的自吸收因子自吸收因子进行了实验测定进行了实验测定并引入改进的托马斯公式。并引入改进的托马斯公式。2022-12-7223.63.6 能谱修正系数能谱修正系数S S托马斯公式中托马斯公式中E是是探测器探测氡钍子体探测器探测氡钍子体粒子的探测效率。粒子的探测效率。为获取该参数的数值需用标准氡钍子体为获取该参数的数值需用标准氡钍子体源实验测定。源实验测定。鉴于迄今还没有氡钍子体标准源可供使用，探测效率鉴于迄今还没有氡钍子体标准源可供使用，探测效率E皆选用皆选用239Pu（E=5.1554MeV,73.3%;5.1429MeV;15.1%）进行测量。而
16、氡子体发射的进行测量。而氡子体发射的粒子粒子（E 6.00MeV；7.69MeV），），与钍子体发射的与钍子体发射的粒子粒子（E 7.81MeV）与与239Pu不同。这导致用不同。这导致用239Pu 源测定的探测效率参数源测定的探测效率参数E0.40，与氡，与氡钍子体钍子体源的探测效率源的探测效率E的偏离。的偏离。必须引入能谱修正因数必须引入能谱修正因数S对此加以修正对此加以修正。3.73.7探头几何因数探头几何因数 采样滤膜氡子体采样滤膜氡子体源的直径，一般与测定探测效率源的直径，一般与测定探测效率E所用的所用的239Pu面源的直径不同。面源的直径不同。由此导致的系统误差用探头几何因数由此导
17、致的系统误差用探头几何因数加以修正。探头几何因数加以修正。探头几何因数修正，实际上就是两次修正，实际上就是两次测量几何条件差异的估算。测量几何条件差异的估算。文献文献6给出各修正因数的测定方法与结果。给出各修正因数的测定方法与结果。2022-12-7232022-12-724 气溶胶粒子在衰变室内渡越过程中，由于重力沉降而不可避免的导致损失气溶胶粒子在衰变室内渡越过程中，由于重力沉降而不可避免的导致损失重力沉重力沉积损失。积损失。重力沉降修正因数重力沉降修正因数G考虑衰变室内，氡子体粒子在由入口滤膜至出口滤膜的渡越过程考虑衰变室内，氡子体粒子在由入口滤膜至出口滤膜的渡越过程中，由于粒子自身的质
18、量受重力影响而导致的沉降于衰变室壁的损失所进行的修正。重力中，由于粒子自身的质量受重力影响而导致的沉降于衰变室壁的损失所进行的修正。重力沉降损失服从斯托克斯定律。沉降损失服从斯托克斯定律。上述上述3.43.8五个参数的引入托马斯公式后，系统误差基本消失。五个参数的引入托马斯公式后，系统误差基本消失。据改进后的托马斯公式研制系列直接法氡浓据改进后的托马斯公式研制系列直接法氡浓度测量仪。度测量仪。3.83.8 重力沉降修正因数重力沉降修正因数G G4 直接测氡仪设计直接测氡仪设计4 研制成功以衰变室容积不同（研制成功以衰变室容积不同（V40L;15L;8L）为主要区别，导致测氡灵敏度不同的三）为主
19、要区别，导致测氡灵敏度不同的三种直接法测氡仪。主要用于低氡浓度的环境放射性测定。种直接法测氡仪。主要用于低氡浓度的环境放射性测定。设计中采用设计中采用负压取样、负压取样、采样流速确定保证采样气流为层流、采样流速确定保证采样气流为层流、大面积、低本底大面积、低本底粒子探测器、粒子探测器、重力沉降影响的排除、重力沉降影响的排除、快速更换滤膜扑捉更多比分的快速更换滤膜扑捉更多比分的RaA粒子粒子等方法与技术措施，使所研制的直接测氡仪具有等方法与技术措施，使所研制的直接测氡仪具有实验方法实验方法无须标定；及性能指标两方面的特点。无须标定；及性能指标两方面的特点。同时出于研制成果的商品化水平的考虑，仪器
20、扩展了子体浓度与子体潜能密度测定及同时出于研制成果的商品化水平的考虑，仪器扩展了子体浓度与子体潜能密度测定及氡与其子体放射性平衡系数的测定功能。图氡与其子体放射性平衡系数的测定功能。图2示出示出FT648型（型（V=15L）测氡仪的原理示意图。）测氡仪的原理示意图。2022-12-7255直接测氡仪的主要技术指标直接测氡仪的主要技术指标5.15.1灵敏度灵敏度 根据测氡浓度的实际应用，关键是应对根据测氡浓度的实际应用，关键是应对差错的产生加以概率要求，即样品测量的判差错的产生加以概率要求，即样品测量的判断限。判断限灵敏度的物理意义断限。判断限灵敏度的物理意义测量净计数大于判断限时，可以预先选定
21、的概率断定，测量净计数大于判断限时，可以预先选定的概率断定，该净计数与样品中的氡含量相关。为评价本系列测氡仪采用置信度灵敏度。该净计数与样品中的氡含量相关。为评价本系列测氡仪采用置信度灵敏度。2022-12-7262022-12-7275.25.2固有误差固有误差 将具有约定真值浓度将具有约定真值浓度Ct的标准浓度氡的标准浓度氡,输给受试直接法测氡仪。输给受试直接法测氡仪。然后进行采样、计数，最后得计数。然后进行采样、计数，最后得计数。计算出被测气体氡浓度的实验值计算出被测气体氡浓度的实验值Ci。则则Ct与与Ci差异即为国有误差。差异即为国有误差。6 主要应用效果主要应用效果 采用本系列仪器曾
22、对北京大气氡浓度昼夜变化规律进行了测定采用本系列仪器曾对北京大气氡浓度昼夜变化规律进行了测定3。结果示。结果示于图于图3。虚线表示空气氡浓度的日平均值为。虚线表示空气氡浓度的日平均值为8.5Bq/m3。最大值出现在午夜。最大值出现在午夜15时，时，达达18.5 Bq/m3。最低值出现在中午，达。最低值出现在中午，达3.7 Bq/m3。昼夜变化达。昼夜变化达5倍左右。国产倍左右。国产直接法测氡仪主要性能列于下表中。直接法测氡仪主要性能列于下表中。2022-12-7282022-12-729 根据托马斯直接测氡公式，研制成功无需标定的直接法测氡仪系列。其灵根据托马斯直接测氡公式，研制成功无需标定的直接法测氡仪系列。其灵敏度水平适用于大气环境级氡浓度的准确测定；其测量固有误差敏度水平适用于大气环境级氡浓度的准确测定；其测量固有误差30%。该仪器。该仪器系列经系列经20余年应用考验已经被国内及部分国外市场认可。余年应用考验已经被国内及部分国外市场认可。结束语结束语2022-12-7302022-12-731国产直接法测氡仪系列技术性能表国产直接法测氡仪系列技术性能表2022-12-732谢谢 谢！谢！2022-12-733
